硝酸铁催化醇类空气氧化在催化反应混合物中直接探测到该反应

2021-08-17 10:49:27

美国威斯康星大学Shannon S. Stahl研究团队在醇类空气氧化的催化研究中取得进展,他们探究了串联式和整合式氧化还原协同性之间的差别。这一研究成果发表在日前出版的《美国化学会志》上。

团队研究了一种互补的铁/氨氧基自由基催化系统,并为“串联协同”提供了依据,其中包括一个醇被原位生成的氧氨物种氧化的氧化还原串联反应。通过循环分步计时安倍分析法,研究人员在催化反应混合物中直接探测到该反应。

铜催化和铁催化机理上的不同来自硝酸铁(III)的使用,它引发了一个NOx基的氧化还原循环,使得氨氧自由基/羟基胺氧化为氧氨物种。铜催化系统和铁催化系统机理上的不同,也反映在醇类氧化的不同化学选择性和不同的官能团兼容性上。

据了解,通过过渡金属盐和氨氧自由基催化的醇的空气氧化反应是协同催化的典型例子。铜/氨氧自由基催化剂之前已被研究过,并体现出“整合协同性”,即二价铜和氨氧自由基一起参与到醇类氧化中。

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