协同质子电子介质电催化还原C-C π—键观察到高选择性

2021-07-29 16:32:03

美国加州理工大学Jonas C.Peters研究团队的一项最新研究提出了二茂钴衍生的协同质子电子转移(CPET)介质电催化还原C-C π—键——富马酸加氢的模型研究。这一研究成果发表于《美国化学会志》。

研究小组在此论证了富马酸酯C-C π—键的选择性氢化可以通过电催化CPET实现,使用包含二茂钴和栓系布朗斯特碱的CPET介质。只有当介质存在时,电催化氢化反应才观察到高选择性。

机理分析揭示了基于底物浓度的两种不同的动力学机制:低富马酸浓度通过速率限制的CPET,然后是电子转移/质子转移(ET/PT)步骤,而高浓度通过速率限制的ET/PT步骤,通过CPET。

据了解,开发还原CPET对于C-C π—键的还原是不够的,包括活性烯烃,在标准电化学还原过程中可能被破坏,例如竞争的析氢反应或齐聚。

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